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电化学与光催化协同处理高浓度有机废水方法

发布时间:2019-2-4 9:26:00  中国污水处理工程网

  申请日2018.09.29

  公开(公告)日2018.12.28

  IPC分类号C02F1/30; C02F1/461; C02F1/72; C02F1/463; C02F1/469; C02F1/465; C02F101/30

  摘要

  本发明涉及废水处理技术领域,尤其涉及一种电化学与光催化协同处理高浓度有机废水的装置和方法。在导电材料制作成为的基底上,涂覆有C3N4/大孔碳复合材料,然后进行电化学和光催化协同处理高浓度有机废水,具有装置结构简单,废水净化效率高,能够回收利用有用气体的特点。

 


  权利要求书

  1.一种电化学和光催化协同处理高浓度有机废水的装置,其特征在于:包括反应箱体(1),导电基底(2),催化剂层(3),催化光源(4),电源(5),废水进口(6),废水出口(7),第一阳极(8),第二阳极(9),其中废水进口(6)位于反应箱体(1)左上方,废水出口(7)位于反应箱体(1)右上方,催化剂层(3)涂覆于导电基底(2)上方,以及等间距位于导电基底(2)两侧的第一阳极(8)和第二阳极(9),第一阳极(8)和第二阳极(9)分别垂直固定于反应箱体(1)上方,下方留有废水流通通道,导电基底(2)垂直固定于反应箱体(1)下方,上方留有废水流通通道,其中,该催化剂层(3)为以大孔碳材料为载体,C3N4为活性成分的复合材料,C3N4/大孔碳材料的重量比为5:1-12:1,将该复合材料涂覆于导电基底上。

  2.根据权利要求1所述的装置,其特征在于:所述C3N4/大孔碳复合材料的具体制备方法包括如下步骤:

  (1)将C3N4溶于去离子水中,超声搅拌,得到混合液A;

  所述的C3N4为具有N缺陷的C3N4,具体制备方法为:将含氮化合物水溶液和氢氧化物水溶液混溶,干燥得到固体;将所得固体进行煅烧得到产物为具有N缺陷的C3N4;

  将大孔碳材料溶于去离子 中,超声搅拌,得到混合液B;

  (2)将混合液B缓慢滴加到混合液A中,然后转入到反应釜中经水热反应即可得到C3N4/大孔碳复合材料。

  3.根据权利要求1所述的装置,其特征在于:所述催化剂层(3)为一层或两层以上。

  4.根据权利要求1所述的装置,其特征在于:所述催化光源(4)为可见光灯,设置于反应箱体(1)内的导电基底上方,或者于反应箱体(1)内与导电基底(2)上的催化剂层(3)正对的位置。

  5.根据权利要求1所述的装置,其特征在于:所述电源(5)设置在反应箱体(1)外侧,分别连接导电基底(2)和第一阳极(8)和第二阳极(9)。

  6.根据权利要求1所述的装置,其特征在于:所述C3N4/大孔碳材料的重量比为8:1-10:1。

  7.根据权利要求1所述的装置,其特征在于:所述第一阳极(8)和第二阳极(9)的材质为石墨、铂、铁或铝等的一种或一种以上。

  8.根据权利要求1所述的装置,其特征在于:所述导电基底(2)选用材质为铜、镍或不锈钢等中的一种或一种以上。

  9.根据权利要求1所述的装置,其特征在于:所述废水进口(6)处还设置有滤网。

  10.采用权利要求1-9任一项所述的装置处理高浓度有机废水的方法,其特征在于:水流通过废水进口(6)进入反应箱体(1)中,打开电源(5)和催化光源(4),废水先通过滤网除去废水中的大颗粒物,然后经由第一阳极(8)底部流入到导电基底(2)上方,通过导电基底(2)后向下折流到第二阳极(9)底部,通过第二阳极(9)底部后再折流到反应箱体(1)右侧上部的废水出口(7),收集净化水。

  说明书

  一种电化学与光催化协同处理高浓度有机废水的装置和方法

  技术领域

  本发明涉及废水处理技术领域,尤其涉及一种电化学与光催化协同处理高浓度有机废水的装置和方法。

  背景技术:

  随着工业的发展,废水的净化问题已经成为全球关注的热点之一。废水中污染物质种类繁多,尤其是各种有机污染物以及重金属离子,通过食物链进入人体,对人体造成很大的损害。而目前,用于废水处理的方法主要包括有物理方法(其包括有过滤、吸附等)、化学方法(电化学方法、光催化方法、药剂处理等)、生物方法(微生物膜等)以及上述几种方法联合处理,但这些方法都存在处理方法繁琐、处理效果差、且不能回收有用物质的缺点。

  其中光催化方法作为高级处理技术,以其反应迅速、降解彻底、不产生二次污染等优势已经成为研究的热点,光催化方法的核心技术在于光催化剂的选择,目前通常使用的二氧化钛光催化剂因其具有较大的禁带宽度,只能在紫外光驱动下发生有效的光催化反应,限制了光催化技术的实际应用。

  近年来,发现C3N4是一种新型可见光响应的非金属光催化剂,由嗪环或三嗪环共轭而成的二维有机半导体,由于其优异的热稳定性、化学稳定性和独特的光学、电学性质而受到人们广泛关注。目前,C3N4被广泛应用于光解水产氢产氧、有机污染物降解、CO2还原等,但是由于C3N4本身存在比表面积小、对可见光响应范围窄、光生电子—空穴对快速复合、光量子效率低等缺陷,所以其催化效率不高,且纳米颗粒容易团聚,不易回收利用。因此迫切需要找到一种能够与C3N4协同作用的固定化载体,制备成复合材料,进而提高光催化效能。

  大孔碳材料具有良好的热和机械稳定性,其导电性良好以及具有很大的表面积,通常作为良好的催化剂载体。现有技术中尚未有将C3N4与大孔碳材料结合使用并协同电化学处理高浓度有机废水的方法。

  发明内容

  本发明所要解决的技术问题是提供电化学和光催化协同处理高浓度有机废水的装置,其在导电材料制作成为的基底上,涂覆有C3N4/大孔碳复合材料,然后进行电化学和光催化协同处理高浓度有机废水,具有装置结构简单,废水净化效率高,能够回收利用有用气体的特点。

  为实现上述目的,本发明采用的技术方案如下:

  一种电化学和光催化协同处理高浓度有机废水的装置,包括反应箱体1,导电基底2,催化剂层3,催化光源4,电源5,废水进口6、废水出口7,第一阳极8,第二阳极9,其中废水进口6位于反应箱体1左上方,废水出口7位于反应箱体右上方,光催化剂层3涂覆于导电基底2上方,以及等间距位于导电基底2两侧的第一阳极8和第二阳极9,第一阳极8和第二阳极9分别垂直固定于反应箱体1上方,下方留有废水流通通道,导电基底2垂直固定于反应箱体1下方,上方留有废水流通通道。

  该催化光源4为可见光灯,设置于反应箱体1内的导电基底上方。

  该电源5设置在反应箱体1外侧,分别连接导电基底和第一阳极8、第二阳极9。

  该催化剂层3为以大孔碳材料为载体,C3N4为活性成分的复合材料,其中,C3N4/大孔碳材料的重量比为5:1-12:1,优选8:1-10:1,将该复合材料涂覆于导电基底上。

  该C3N4/大孔碳复合材料的具体制备方法包括如下步骤:

  (1)将C3N4溶于去离子水中,超声搅拌,得到混合液A;

  所述的C3N4为具有N缺陷的C3N4,具体制备方法为:将含氮化合物水溶液和氢氧化物水溶液混溶,干燥得到固体;将所得固体进行煅烧得到产物为具有N缺陷的C3N4;

  (2)将大孔碳材料溶于去离子水中,超声搅拌,得到混合液B;

  (3)将混合液B缓慢滴加到混合液A中,然后转入到反应釜中经水热反应即可得到C3N4/大孔碳复合材料。

  该催化剂层为两层或两层以上。

  该大孔碳材料的直径为100-200nm。

  该第一阳极8和第二阳极9的材质为石墨、铂、铁、铝中的一种或一种以上。

  该导电基底2选用材质为铜、镍或不锈钢中的一种或一种以上。

  该废水进口6处还设置有滤网。

  使用该装置处理高浓度有机废水的方法为:

  高浓度有机废水通过废水进口6进入反应箱体1中,打开电源5和催化光源4,废水先通过滤网除去废水中的大颗粒物,然后经由第一阳极8底部流入到导电基底2上方,通过导电基底2后向下折流到第二阳极9底部,通过第二阳极9底部后再折流到反应箱体1右侧上部的废水出口7,收集处理后水和产生的氢气。

  在电源通电时,废水由于折流作用,延长了反应箱体内的流动路程,增加了与导电基底和阳极的接触时间,并且在电化学作用下,发生了电凝聚、电气浮、电解氧化和电解还原等过程,具有凝聚、吸附、浮上、氧化还原有机废水中的污染物等作用,同时产生了氢气;涂覆在导电基底上的C3N4/大孔碳复合材料能够在可见光作用下对有机废水进行催化降解处理,并且其由于多孔性能,能够吸附废水中的污染物,增加了污染物的停留时间,且能够利用有机污染物为电子牺牲剂产生氢气,回收利用氢能源。

  本发明的有益效果在于:

  (1)装置仅采用反应箱体,导电基底和两个阳极,催化光源和电源,结构简单,维护成本低。

  (2)采用C3N4/大孔碳复合材料涂覆于导电基底上,由于C3N4和大孔碳良好的导电特性,增强了导电基底的导电性,并且大孔碳具有良好的吸附有机污染物性能,将部分有机污染物吸附到电极上,增强了电化学的分解效果。

  (3)具有N缺陷的C3N4的禁带宽度可随缺陷浓度的升高逐渐变窄,材料吸收光谱发生整体红移,具有更突出的吸光性能,使可见光催化产氢速率大幅提升,将其与大孔碳复合材料联合使用,在特定的质量配比范围内,通过C3N4与大孔碳之间的协同催化作用,在很大程度上增强了复合材料的催化活性,有机污染物降解效率高。

  (4)采用导电基底与分布于其两侧的阳极构成了电池,能够对废水进行电化学处理,具有凝聚、吸附、浮上、氧化还原等作用,与光催化协同作用,电解水反应可有效地为光催化反应提供氧源,以及阳极偏压可有效地减少光生电子和空穴的复合,处理后的废水的COD在50mg/L以下,BOD在70mg/L以下。

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